Su objetivo de atrapar al villano de turno se convierte en la razón de su existencia, sin importar la ingente cantidad de meteduras de pata que comete mientras lleva adelante su investigación, para desesperación de su superior immediato, la figura siempre oculta detrás de un enorme sillón de despacho que le pone al corriente de las misiones supersecretas que se le van a encargar. Hound, pese a su nefasta predisposición natural para la delicada labor que desempeña, siempre consigue salir airoso de los trances en los que se mete, aunque en muchos de ellos dispone de la valiosa ayuda de su joven sobrino Conrado, agente secreto en ciernes y el mayor admirador de su tío, al que considera el más importante héroe del mundo.
James Hound tiene a su archienemigo, su némesis absoluta, en el doctor Loquín, un ciéntífico chiflado que pretende apoderarse del mundo desde su laboratorio secreto, un extraño cuartel general apuntalado en una roca sobre el mar. Este personaje aparece con diferentes nombres y pequeños cambios en su diseño en algunos de los diecisiete cortos de la serie, pudiendo ser el doctor Ha-Ha, inventor de un elixir que produce incontenibles carcajadas ("Dr. Ha-Ha", 1966), o Villanín, capaz de robar la Estatua de la Libertad de Nueva York para conseguir que James Hound le siga la pista hasta su guarida en el Gran Cañón del Colorado ("Give me Liberty", 1967). En el fondo, todas estas variaciones representan al mismo prototipo de megavillano al estilo de los que aparecen en las películas del agente 007, desde el Dr. No hasta Goldfinger o Blofeld. De hecho, las similitudes que podrían encontrarse entre estos cartoons y los films de James Bond -y, por extensión, con todo el cine de espionaje- configurarían una lista tan larga que resultaría imposible reproducir (basta con ver los gadgets que Hound lleva incorporados en su ropa y en su vehículo).
Curiosa resulta también la colección de espantosos esbirros que aparecen secundando al malvado de turno, desde brujas montadas en escoba ("Which is Witch?", 1967) o imitaciones del monstruo de Frankenstein ("The Monster Master", 1966), hasta una inclasificable criatura con cuernos y de escamosa piel verde que responde al nombre de Micifuz ("Dreamnapping", 1966).